Tính tới thời điểm này, có lẽ không một ai có thể phủ nhận tài năng diễn xuất của Angelina Jolie. Dù hóa thân vào bất kỳ nhân vật nào, nữ diễn viên đình đám này cũng tạo cho người xem những ấn tượng khó phai.
Gia (1998)
Vào vai một siêu mẫu hàng đầu Thế giới, Gia Marie Carangi, Angelina Jolie đã lột tả đầy đủ những cảm xúc thăng trầm trong đời sống tình cảm của nhân vật. Với Carangi - một vai diễn đầy mê hoặc đã mang về cho cô giải Quả cầu vàng danh giá thứ hai trong sự nghiệp phim truyền hình.
Girl-Interrupted (1999)
Trong phim này, Jolie vào vai bệnh nhân tâm thần Lisa Rowe. Dù Rowe chỉ là một vai nhỏ trong phim nhưng Jolie vẫn chứng tỏ được tài năng diễn xuất khi rinh về tượng vàng Oscar ở hạng mục Nữ diễn viên phụ xuất sắc nhất.
The bond collector (1999)
Trong The bond collector, Jolie vào vai một nữ cảnh sát thông minh sát cánh bên nam cảnh sát liệt tứ chi nhưng sở hữu bộ não vô cùng thông minh trong hành trình truy tìm kẻ sát nhân nguy hiểm.
Original Sin (2001)
Original Sin là câu chuyện về người phụ nữ bí ẩn sở hữu vẻ đẹp mê hoặc do Angelina Jolie thủ vai. Jolie đã thể hiện được những cung bậc cảm xúc, giằng xé của nhân vật nữ chính khi đối mặt với tình yêu.
Tomb raider (2001)
Tomb raider cũng là một trong số những phim ấn tượng nhất của Angelina Jolie. Trong phim, Angelina vào vai nhà khảo cổ học Lara Croft - một phụ nữ giàu có đam mê tìm kiếm những đồ vật có giá trị lịch sử. Với Lara Croft, không có việc gì không thể giải quyết, không có thứ gì có thể bị chôn vùi quá sâu và cũng không có người đàn ông nào thoát khỏi cô ấy.
Angelina cũng từng chia sẻ trong Lara có những điểm thực sự giống với con người cô.
Alexander (2004)
Vai diễn Olympias là một thử thách khác trong sự nghiệp diễn xuất của nữ diễn viên 38 tuổi khi vào vai mẹ của Alexander Đại đế. Bên cạnh khả năng diễn xuất, Jolie đã đầu tư vô cùng kỹ càng cho vai diễn này từ cách trang điểm, y phục cho tới đồ trang sức để có được hình ảnh tuyệt vời nhất trên phim.
Mr. and Mrs. Smith (2005)
Có lẽ, bà Smith trong Mr. and Mrs. Smith là vai diễn đáng nhớ nhất của Angelina Jolie. Bởi lẽ, chính vai diễn này đã đem đến cho cô vị hôn phu Brad Pitt - người luôn ở bên cô trong những ngày đấu tranh với bệnh tật.
A mighty heart (2007)
A mighty heart là kịch bản phim dựa trên nột câu chuyện có thật. Trong phim, Jolie vào vai Mariane Pearl, vợ của phóng viên Daniel Pearl - người mãi mãi không trở về nhà từ năm 2002 do bị sát hại một cách dã man tại Pakistan. Mariane đã tìm mọi cách, nhờ đến sự giúp đỡ của Đại sứ quán Mỹ cũng như lực lượng FBI để tìm ra nguyên nhân mất tích của chồng.
Jolie đã nhận được rất nhiều lời khen ngợi với vai diễn này.
Changeling (2008)
Changeling cũng dựa trên câu chuyện có thật về người mẹ có cậu con trai bị mất tích và cuộc tìm kiếm không biết mệt mỏi của người phụ nữ ấy. Angelina đã thành công khi thể hiện được nỗi đau giằng xé của Christine - nhân vật chính có cậu con trai bị bắt cóc đầy bí ẩn.
Sự đau đớn ấy không thể hiện nhiều qua những giọt nước mắt mà dồn nén ở nội tâm nhân vật. Đặc biệt, khi có một cậu bé được cho là đứa con trai mất tích của Christine xuất hiện sau những cuộc tìm kiếm vô vọng nhưng với linh tính của người mẹ, cô không tin đó là con trai yêu dấu của mình.
Salt (2010)
Với Salt, Jolie được thử thách với vai trò nữ gián điệp xinh đẹp, nhân viên của CIA. Đó là một kịch bản phim hấp dẫn, ly kỳ khi nữ chính trong phim từ thế truy đuổi biến thành kẻ bị truy đuổi.